Šustrová z politických důvodů nedokončila studia oborů dějepis a český jazyk na Filozofické fakultě Univerzity Karlovy. Za své aktivity v disentu byla v roce 1969 zatčena a odsouzena k dvěma letům odnětí svobody.
Podepsala Chartu 77 a v roce 1985 se stala jednou ze jejich mluvčích. Po sametové revoluci nastoupila na pozici náměstkyně federálního ministra vnitra. Po roce 1992 působila jako novinářka. V roce 2009 získala novinářskou Cenu Ferdinanda Peroutky.
